Já algum tempo Dom Mário vinha sofrendo de alguns problemas de saúde, e no dia 8 de junho de 2006, pela primeira vez, foi internado no Hospital Nossa Senhora das Dores em Itabira (MG) devido à uma pneumonia.
Em seguida foi removido para o Hospital Vila da Serra, em Belo Horizonte (MG), entre entradas e saídas de hospitais – na UTI, no dia 16 de setembro de 2006, Dom Mário veio a falecer às 11h16 em Itabira (MG). Segundo os médicos, as causas de sua morte foi choque misto, infecção pulmonar, hemorragia digestiva, senilidade.
Em meio à comoção de todos, o corpo de Dom Mário foi recebido na Catedral Diocesana em Itabira sob aplausos dos fiéis, que participaram de vários horários de Missas na Catedral realizadas no sábado, dia 16 e no domingo, dia 17. Para prestar homenagens a Dom Mário, estiveram presentes familiares, amigos, clero diocesano, bispos e padres de outras dioceses, representantes dos Salvatorianos, da FUNCESI e autoridades civis.
Na ocasião, Pe. Francisco Neto Guerra, frisou o desejo de Dom Mário em permanecer em Itabira, mesmo depois de sua morte, e assim foi feito. O saudoso bispo foi sepultado na Catedral de Itabira, onde seu corpo encontra-se juntamente com o de Dom Marcos Antônio Noronha.